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Retrieval of stratospheric NO2 vertical profiles from ground‐based zenith‐sky DOAS measurements: Results for the MANTRA 1998 field campaign

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Pages 339-350
Received 26 Apr 2004
Published online: 21 Nov 2010
 

Abstract

The importance of measurements of the vertical distribution of odd nitrogen in studies of ozone chemistry and climate change has long being recognized. In this paper, we use the optimal estimation method developed by Rodgers (1976, 1990) to retrieve NO2 vertical profiles from slant column observations made with a portable ultraviolet (UV)‐visible zenith‐sky spectrometer operated on the ground during the Middle Atmosphere Nitrogen TRend Assessment (MANTRA) balloon campaign carried out at Vanscoy, Saskatchewan, Canada (52°N, 107°W), from 18 to 25 August 1998. Late summer was chosen for the campaign because the stratospheric zonal wind velocity changes sign at that time. Under such conditions the stratospheric winds are at a minimum, leaving the stratosphere in a dynamically quiescent state and closer to photochemical control (Fahey et al., 2001; Fioletov and Shepherd, 2003). The NO2 profile retrieved from the ground‐based observations is compared with the co‐located and simultaneous NO2 profile measured by a balloon‐borne UV‐visible spectrometer during sunrise on 24 August. Good agreement is observed, giving us confidence in the retrieval technique adopted. The retrieved NO2 profiles are also compared with the output of the Model for Evaluating oZONe trends (MEZON) 3D stratospheric chemical transport model. It is observed that, for altitudes below the peak concentration, the model underestimates the NO2 amount, and at the altitude of peak concentration, the model values lie between the values measured from the balloon and those retrieved from the ground‐based measurements. Nevertheless, the model reproduces the general shape of the retrieved profiles, including the altitude of the NO2 maximum, for both sunrise and sunset conditions.

Résumé

[Traduit par la rédaction] L'importance des mesures de la distribution verticale de l'azote radiculaire dans les études de la chimie de l'ozone et du changement climatique est depuis longtemps reconnue. Dans cet article, nous utilisons la méthode d'estimation optimale mise au point par Rodgers (1976, 1990) pour produire des profils verticaux de NO2 à partir d'observations dans une colonne oblique faites à l'aide d'un spectromètre zénithal ultraviolet‐visible portatif placé au sol lors de l'Évaluation des tendances de l'azote dans l'atmosphère moyenne (projet MANTRA) qui a eu lieu à Vanscoy (52°N, 107°W), en Saskatchewan, du 18 au 25 août 1998. C'est vers la fin de l'été que la campagne a eu lieu parce que la vitesse du vent stratosphérique zonal change de signe à ce moment. Dans ces conditions, le vent stratosphérique est à son minimum et la stratosphère se trouve dans un état de repos dynamique et plus près d'une régulation photochimique (Fahey et al., 2001; Fioletov and Shepherd, 2003). Nous comparons le profil de NO2 produit à partir des observations faites depuis le sol au profil de NO2 mesuré au même endroit et au même moment par un spectromètre UV‐visible emporté par ballon au lever du soleil le 24 août. Les profils s'accordent bien, ce qui nous donne confiance dans la méthode de production adoptée. Nous comparons aussi les profils de NO2 produits du modèle de transport chimique stratosphérique 3D MEZON (Model for Evaluating oZONe trends). On constate que, pour les altitudes en bas de la concentration de pointe, le modèle sousestime la valeur de NO2, et que, à l'altitude de la concentration de pointe, les valeurs du modèle sont entre les valeurs mesurées du ballon et les valeurs dérivées des mesures au sol. Toutefois, le modèle reproduit la forme générale des profils produits, y compris l'altitude du maximum de NO2, tant lors du lever que du coucher du soleil.

 

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